Réduire le besoin en conservatisme
Les concepts d'équilibre solide/liquide (par exemple, une quantité égale de substance dissolvante incorporée dans la phase solide) sont primordiaux pour l'évaluation de la sécurité nucléaire. Les concepts standards ne tiennent pas compte des processus d'équilibrage lents ce qui peut entraîner une évaluation trop conservative ou, dans certains cas, trop optimiste des risques. Le projet SKIN, financé par l'UE, a tenté d'éclaircir ce problème pour une utilisation plus efficace des données de solubilité dans le contexte de la gestion des déchets nucléaires. Il s'est concentré sur les actinides tétravalents (An(IV)), souvent considérés comme immobiles au niveau de l'environnement à cause de leurs solubilités très lentes. Des données détaillées décrivant les processus thermodynamiques lents proches de l'équilibre manquent. SKIN a réalisé un grand nombre d'expériences sur ces systèmes. Les résultats ont un impact direct sur la caractérisation des contrôles de solubilité influençant la concentration maximale des eaux souterraines et les doses calculées associées. Leurs recherches se sont également portées sur une étude des échanges d'isotopes dynamiques et sur des études de spectroscopie de l'incorporation des nucléides. Ces dernières études ont évalué les aspects de réversibilité ou d'irréversibilité en lien avec les quantités de radio-isotopes libres capables de se diffuser dans les eaux souterraines ou le sol. La sorption/désorption vers et depuis la surface des matériaux est généralement réversible alors que l'incorporation dans la phase solide est considérée comme irréversible. Il y a cependant des exceptions et l'une d'elles, importante, est l'irréversibilité de la sorption/désorption du caesium en illite pure. SKIN a au contraire démontré qu'en cas d'illite interstratifiée, le processus était réversible. Ceci pourrait être dû à la diffusion des blocs d'interstratification dans la masse ou aux conditions expérimentales trop éloignées des processus de diffusion à long terme très lents. Les modèles actuels de sorption/désorption géochimique ne savent pas encore décrire de telles évolutions à long terme. Le projet y a énormément contribué en comparant trois modèles existants au développement d'un nouveau modèle de traces minérales irréversibles. La compréhension de l'évolution dans le temps de la solvabilité et de la sorption est très importante pour les évaluations de sécurité. SKIN a développé une méthodologie scientifique de quantification du degré d'incorporation irréversible de radionucléides dans les phases minérales suivant l'adsorption en surface d'origine. Ces résultats faciliteront la qualification du degré de conservatisme dans les évaluations de sécurité et stimuleront la production sûre et étendue d'une puissance nucléaire propre et efficiente.
Mots‑clés
Radionucléides, sorption en surface, équilibre solide/liquide, gestion des déchets nucléaires, actinides tétravalents