Description du projet
Étude de la dynamique des réactions photochimiques à des échelles extrêmement courtes
Les réactions photochimiques sont cruciales pour le maintien de la vie sur Terre et tout à fait essentielles à plusieurs fins industrielles. Toutefois, malgré leur importance, il nous manque une compréhension détaillée de leur dynamique au niveau quantique. Le recours à des méthodes très sensibles offrant un aperçu des mécanismes moléculaires est susceptible de nous aider à mieux appréhender et à clarifier les voies de réaction impliquées. Le projet MULTIPLEX, financé par le CER, vise à développer, pour la première fois, la spectroscopie de photoélectrons dans l’ultraviolet extrême. Cette méthode permettra de cartographier les processus photochimiques avec une résolution spectrale et temporelle sans précédent sur l’ensemble de la coordonnée de réaction et de lever le voile sur les voies dégénérées dans les cartes de corrélation multidimensionnelles.
Objectif
Photochemical reactions are the central driving force in nature and in sustainable technologies. Understand-ing photochemical reactions on the quantum level is thus a primary goal in science. However, this task re-mains a major experimental and theoretical challenge even on the single-molecule level due to the involved ultrafast time scales, predominantly nonradiative processes and strongly coupled degrees of freedom. Methods are needed that provide a gap-less view on the molecular mechanisms with the necessary sensitivity and selectivity to uncover and disentangle the participating reaction pathways. In this project, we will for the first time establish ultrafast multidimensional extreme ultraviolet (XUV) photoelectron spectroscopy to solve this problem. This method is capable of mapping photochemical processes with unprecedented spec-tro-temporal resolution along the entire reaction coordinate, while unraveling otherwise degenerate path-ways in multidimensional correlation maps. This becomes possible with the unique combination of concepts from coherent multidimensional spectroscopy with femto to attosecond XUV light sources and photoelectron spectroscopy. As spectroscopic probes, well-controlled model systems will be investigated, ranging from isolated, cold molecules and molecular complexes to individual species embedded in tailored nano-cluster environments. The proposed project will (a) establish laboratory-based high-resolution XUV photoelectron spectroscopy as a widely accessible alternative to experiments at synchrotron and free-electron-laser facilities (b) introduce the concept of coherent multidimensional photoelectron spectroscopy (c) develop new theoreti-cal analysis methods of transient multidimensional photoelectron data (d) resolve the details of fundamental intra and intermolecular photochemical processes including elusive non-adiabatic and quantum coherence mechanisms (e) elucidate the role of tailored environments in molecular dynamics.
Champ scientifique
Programme(s)
- HORIZON.1.1 - European Research Council (ERC) Main Programme
Thème(s)
Régime de financement
ERC - Support for frontier research (ERC)Institution d’accueil
79098 Freiburg
Allemagne