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Towards Rational Understanding of the Fe-quarterpyridine-mediated CO2 Reduction to Solar Fuels

Descripción del proyecto

El mecanismo y rendimiento catalítico de los catalizadores moleculares de reducción del CO2

La reducción del CO2 atmosférico para obtener productos químicos y combustibles útiles se ha establecido como una de las alternativas más prometedoras, limpias y renovables a los combustibles fósiles. Sin embargo, la información relativa al mecanismo y los intermedios transitorios sigue siendo limitada. El proyecto TRUSol, financiado con fondos europeos, estudiará el mecanismo y los factores que controlan el rendimiento catalítico mediante el diseño racional de ligandos y estudios espectroscópicos. El proyecto desarrollará una estrategia para sintetizar una familia nueva de catalizadores de reducción del CO2 basados en el hierro, los cuales, combinados con nitruro de carbono, se probarán de forma fotocatalítica y se cuestionará su mecanismo. TRUSol dilucidará los aspectos críticos que gobiernan la cinética y la termodinámica y, en última instancia, sentará las bases del diseño racional de futuros catalizadores de reducción de CO2.

Objetivo

The reduction of atmospheric CO2 to useful chemicals and fuels has been established as one of the most promising, clean and renewable alternatives to fossil fuels. Although the field has grown enormously during last years, information regarding mechanism and transient intermediates formed during the catalysis is still limited.

TRUSol aims to explore the mechanism and the factors that control catalytic performance through the rational design of ligands and spectroscopic studies. With this goal in mind, we develop a strategy to synthesize a novel family of Fe-based quarterpyrine-based CO2 reduction catalysts. The new complexes will be tested photocatalytically, combining the molecular catalysts with mesoporous carbon nitride (mpg-C3N4) as semiconductor. The comparison of the complexes with fine-tuned ligands in regard to redox properties and photocatalytic activities will help to elucidate key aspects that govern kinetics and thermodynamics under turnover conditions. Complexes will first be explored under steady state and operando conditions by using a spectroscopic tool-kit including EPR, Mössbauer, X-ray absorption and emission spectroscopy to shed light on the electronic structures. Then, taking advantage of the ability of synchrotron techniques to selectively irradiate the metal center, laser/X-ray pump/probe time-resolved X-ray absorption and emission spectroscopy will investigate the highly reactive and/or short-lived transient intermediates in ps-ns time scales. TRUSol will put the fellow in a perfect position to achieve his career goal, a tenure track position in academia, through transferable skills such as project management, and scientific and personal training actions of the project. This interdisciplinary project promises a valuable mechanistic understanding to set the foundation of the rational design of future powerful CO2 reduction catalysts.

Ámbito científico (EuroSciVoc)

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Coordinador

MAX-PLANCK-GESELLSCHAFT ZUR FORDERUNG DER WISSENSCHAFTEN EV
Aportación neta de la UEn
€ 173 847,36
Dirección
HOFGARTENSTRASSE 8
80539 Munchen
Alemania

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Región
Bayern Oberbayern München, Kreisfreie Stadt
Tipo de actividad
Research Organisations
Enlaces
Coste total
Sin datos