De nouveaux outils pour analyser la dynamique moléculaire au niveau de l'attoseconde
Des impulsions lumineuses intenses permettent d'imager la structure et la dynamique de molécules isolées avec une résolution spatiale inférieure à l'angström et une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Une attoseconde équivaut à un millième de femtoseconde. Ces impulsions lumineuses intenses induisent inévitablement une dynamique complexe, et pour arriver à calculer l'image il faut comprendre cette dynamique, encore largement inconnue. Le projet CORINF (Correlated multielectron dynamics in intense light fields), financé par l'UE, a cherché à «filmer» la réponse corrélée de nombreux électrons à des impulsions lumineuses contrôlées de haute intensité, dans l'infrarouge (IR), l'ultraviolet extrême (XUV) et les rayons X. Les travaux visaient aussi un cadre théorique pour la dynamique des molécules et des amas d'atomes soumis à des impulsions IR intenses. Cela a ouvert la possibilité d'une auto-imagerie moléculaire: l'impulsion IR éjecte un électron d'une molécule, l'accélérant durant une partie du cycle laser. L'électron est ensuite rejeté dans sa molécule d'origine, et prend une «photo» par diffraction électron-molécule ou recombinaison radiative entre un électron et un trou. Les scientifiques ont constaté que le spectre d'électrons contenait des informations résolues dans l'espace, ainsi que des motifs holographiques résolus dans le temps. Ceci enregistre des informations sur l'amplitude et la phase de la diffusion du faisceau d'électrons cohérents. Concernant la recombinaison radiative électron-trou, les membres du projet ont montré comment l'information spatio-temporelle est enregistrée dans les propriétés de la lumière émise (son intensité, sa phase et sa polarisation). En utilisant de courtes impulsions X intenses, les chercheurs ont découvert un nouveau phénomène. Il s'agit d'une ionisation massivement parallèle dans les amas et les grosses molécules, lorsque les photons X génèrent un nombre égal de photoélectrons. Cet effet pourrait être important dans toutes les expériences d'imagerie de molécules, basées sur des lasers à électrons libres. Le projet a aussi défini des approches analytiques et informatiques pour l'ionisation par champs IR intenses ainsi que pour les émissions à haute fréquence dans les molécules polyatomiques. Les scientifiques ont par ailleurs mis au point des nouveaux outils de calcul des interactions dans les molécules et les amas, en associant des impulsions XUV attosecondes et IR femtosecondes, asservies en phase. Un code informatique a été déterminant pour étudier l'ionisation simple et double en présence de champs IR et XUV forts. Les membres du projet ont distribué différents logiciels open-source, disponibles en ligne, pour le calcul du taux d'ionisation des molécules, ainsi que d'autres outils sophistiqués pour l'analyse de la photoémission. Des programmes spécialisés résolvant les équations de Schrödinger et de Maxwell sont également disponibles en ligne. Élément important, la présence de protons dans l'absorption des rayons X par les grosses molécules et les amas permet d'atténuer les dégâts dus à l'irradiation, en emportant l'énergie déposée par les photons. Cette découverte est particulièrement importante non seulement pour l'imagerie des molécules à des résolutions temporelles de l'ordre de la femtoseconde et à une échelle inférieure à un angström, mais aussi pour mieux comprendre les dommages causés par les sources très intenses de rayons X. Les activités de formation de CORINF ont porté sur la physique atomique, moléculaire et optique, l'imagerie ultra-rapide et la chimie quantique, avec un accent sur l'interaction entre la matière et le laser intense, et la dynamique à nombreux corps.
Mots‑clés
Attoseconde, molécules polyatomiques, angström, champs de lumière intense, CORINF, dégâts dus à l'irradiation
