Auf dem Weg zu einer genauen Beschreibung der Quantenmoleküldynamik
Protonen in Molekülen und Atomen sind etwa 1.800-mal schwerer als die sich schnell bewegenden Elektronen. Deshalb nehmen Wissenschaftler in den meisten Fällen an, dass sich die Kerne so langsam bewegen, damit Elektronen in ihrem Grundzustand für einen bestimmten Satz von Kernpositionen bleiben. Diese sogenannte Born-Oppenheimer-Näherung wurde vielfach für die quantenmechanische Simulation komplexer molekularer Systeme eingesetzt. In einigen Fällen ist die Born-Oppenheimer-Näherung jedoch nicht anwendbar. Wenn zum Beispiel ein Atom sich in einem Metall vor und zurück bewegt, interagiert es mit anderen Elektronen und verliert einen Teil seiner Energie an das Elektronengas. Die vom Elektronengas am Schwingatom ausgeübten Zugkräfte sind nicht-konservativ und die Dämpfung von Schwingungen kann nicht mithilfe der Born-Oppenheimer-Näherung beschrieben werden. Im Rahmen des EU-finanzierten Projekts XBEBOA (Extreme ultraviolet and X-ray spectroscopy to understand dynamics beyond the Born Oppenheimer approximation) erweiterten die Wissenschaftler die Betrachtung über die Born-Oppenheimer-Näherung hinaus. Das Team entwickelte fortschrittliche Tools und nutzte dafür neue Femtosekunden-Lichtimpulse, um metallorganische Komplexe zu studieren. Insbesondere nutzten die XBEBOA-Wissenschaftler die Technik der hohen Harmonischen, mit der räumlich und zeitlich kohärentes XUV-Licht sowie Lichtimpulse von einer Dauer von hundert Femtosekunden erzeugt werden. Der entwickelte Versuchsaufbau besteht aus einem transienten Gitter, zeitaufgelösten Photoelektronen und Photoionenspektrometern für Gas und flüssige Lösungen. Bei den ersten Versuchen am Isolator-Metall-Phasenübergang von Vanadiumdioxid-Proben war es möglich, die spektralen Signaturen von Elektronen- und Kernprozessen deutlich zu unterscheiden. XUV-Licht im Umfeld von angeregten Elektronen aus Testproben bei niedrigen Photonenenergien zu unterscheiden, war vor dem XBEBOA-Projekt eine große Herausforderung für die Ultrakurzzeitspektroskopie. Darüber hinaus war das Team in der Lage, Bedingungen zu schaffen, unter denen jedes Atom in einem Buckminsterfulleren (C60)-Molekül mehrere Photonen bei Röntgenpulsen von Femtosekundendauer absorbieren konnte. Zu diesem Zweck verwendeten sie den Freie-Elektronen-Laser einer LINAC-kohärenten Lichtquelle. Ähnliche Verhältnisse sind erforderlich, um für Untersuchungen von molekularbiologischen Proben Proteine und Viren abbilden zu können. Die Wissenschaftler von XBEBOA hoffen, die Versuchsanordnung über das Ende des Projekts verwenden zu können, um die Eigenschaften von Festkörpern, Flüssigkeiten und Gasen zu berechnen und so rohe Annäherungen, wie sie in der Vergangenheit zur Beschreibung ihrer quantenmechanischen Eigenschaften verwendet wurden, zu vermeiden.
