Des défauts de surface pour les photocatalyseurs à haut rendement
Une meilleure compréhension des processus fondamentaux des mécanismes de réaction chimique est essentielle pour le développement de photocatalyseurs plus efficaces. La meilleure façon d'évaluer la qualité des réactions photocatalytiques consiste à analyser l'alignement au niveau électronique entre le catalyseur et le réactif. Cet alignement de niveau d'énergie dépend fortement de la morphologie du catalyseur et du site d'absorption du réactif, mais reste peu compris à cause des difficultés liées à l'étude des processus de ce type à l'échelle moléculaire fondamentale. Les propriétés optiques et électriques extraordinaires des monocouches de dichalcogénures de métaux de transition (TMDC) en font des candidats idéaux pour une utilisation en photocatalyse. Les défauts de surface des semiconducteurs TMDC 2D peuvent modifier le transport de charge ou introduire du ferromagnétisme. Les défauts unidimensionnels tels que les frontières et les bords de grain peuvent altérer les propriétés électroniques et optiques et introduire des fonctionnalités magnétiques ou catalytiques. Dans le cadre du projet PHOTOSTM (Investigating photo catalytic reactions at the molecular scale), financé par l'UE, des chercheurs ont combiné des techniques de microscopie et de spectroscopie haute résolution pour améliorer la compréhension de la structure électronique du semiconducteur fin diséléniure de molybdène (MoSe2). L'équipe a prouvé l'existence d'ondes de densité de charge 1D isolées aux frontières de macle (MTB) intrinsèques au MoSe2 à couche simple. Des mesures de microscopie et de spectroscopie ont révélé une grande largeur de bande au niveau de Fermi de la structure. Les chercheurs ont observé une modulation périodique de la densité des états MTB au-dessus et en dessous du niveau de Fermi, cohérente avec l'ordre des ondes de densité de charge. Des calculs utilisant la théorie de la fonctionnelle de la densité ont reproduit à la fois l'écart et les modulations de la densité des états. Le projet PHOTOSTM a montré que les défauts des monocouches de TMDC peuvent avoir un impact significatif sur le développement de nouveaux matériaux photoactifs, ce qui peut aider à adapter leurs propriétés.
Mots‑clés
Défauts de surface, photocatalyseurs, chimie verte, PHOTOSTM, frontières de macle
