Oberflächenfehler für hocheffiziente Photokatalysatoren
Ein wachsendes Verständnis der grundlegenden Prozesse von chemischen Reaktionsmechanismen ist von wesentlicher Bedeutung für die Entwicklung effizienterer Photokatalysatoren. Photokatalytische Reaktionen werden am besten durch die Ausrichtung des elektronischen Niveaus zwischen dem Katalysator und dem Reaktant bestimmt. Diese Energieniveauausrichtung hängt stark von der Katalysatormorphologie und der Absorptionsstelle des Reaktanten ab. Allerdings weiß man darüber aufgrund der Schwierigkeit, solche Verfahren auf molekularer Ebene zu studieren, noch sehr wenig. Die außergewöhnlichen optischen und elektrischen Eigenschaften von Monoschichten aus Übergangsmetall-Dichalkogenid (TMDC) machen sie zu idealen Kandidaten für den Einsatz in der Photokatalyse. Oberflächendefekte an 2D-TMDC-Halbleitern können den Ladungstransport verändern oder Ferromagnetismus einführen. 1D-Defekte wie Korngrenzen und Kanten können elektronische und optische Eigenschaften verändern und magnetische oder katalytische Funktionalität einführen. Im Rahmen des EU-geförderten Projekts PHOTOSTM (Investigating photo catalytic reactions at the molecular scale) kombinierten Wissenschaftler hochauflösende Mikroskopie und Spektroskopie-Techniken, um das Verständnis der elektronischen Struktur von dünnem Halbleiter-Molybdändiselenid (MoSe2) zu erweitern. Das Team bewies die Existenz von isolierten, 1D-Ladungsdichtewellen bei Spiegel-Zwillingsgrenzen (MTB), die einlagigen MoSe2 eigen sind. Mikroskopie- und Spektroskopiemessungen zeigten eine breite Bandlücke beim Fermi-Energieniveau der Struktur. Die Wissenschaftler berichteten eine periodische Modulation bei der Dichte der MTB-Zustände oberhalb und unterhalb des Fermi-Niveaus, die mit Ladungsdichtewelle konsistent war. Berechnungen nach der Dichtefunktionaltheorie reproduzierten sowohl die Spaltöffnung als auch die Modulationen der Dichte der Zustände. PHOTOSTM machte deutlich, dass Defekte in TMDC-Monoschichten sich deutlich auf die Entwicklung neuer photoaktiver Materialien auswirken und so helfen können, neue Eigenschaften maßzuschneidern.
Schlüsselbegriffe
Oberflächenfehler, Photokatalysatoren, umweltfreundliche Chemie, PHOTOSTM, Spiegel-Zwillingsgrenzen
