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Electroactive Donor-Acceptor Covalent Organic Frameworks

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Forschung an organischen kristallinen Materialien bringt Solarzellenkonzepte voran

Eine der größten Herausforderungen, welche die Menschheit im 21. Jahrhundert zu meistern hat, besteht darin, Licht mit hohem Wirkungsgrad in elektrische Energie umzuwandeln. Zuerst muss diese Solarenergie gewonnen, dann umgewandelt und schließlich kostengünstig gespeichert werden.

Grundlagenforschung

Auch wenn bei den organischen Photovoltaiksystemen bereits beeindruckende Fortschritte erzielt wurden, hat sich ihre Struktur im Nanometerbereich als schwer steuerbar erwiesen. Ein großer Durchbruch wäre die Entwicklung von Modellsystemen mit klar definierten, sich räumlich wiederholenden, interpenetrierenden Netzwerken aus Elektronendonator- und Akzeptorphasen. Das EU-finanzierte Projekt ECOF (Electroactive Donor-Acceptor Covalent Organic Frameworks) hat sich dieser Herausforderung gestellt, indem genauestens definierte Modellsysteme entwickelt wurden, die dem besseren Verständnis für den Zusammenhang zwischen elektronischen und strukturellen Parametern und der daraus resultierenden lichtinduzierten Ladungsträgerdynamik dienen. Die Forschergruppe stützte ihre Arbeit auf kovalente organische Gerüste (Covalent Organic Framework, COF). Dabei handelt es sich um eine kürzlich entdeckte Klasse von hochporösen, organischen kristallinen Materialien, deren molekulare Bausteine von kovalenten Bindungen zusammengehalten werden. „Diese zweidimensional geschichteten oder dreidimensionalen Polymere versprechen eine wesentlich besser steuerbare Struktur und ein besseres Verständnis der physikalischen Eigenschaften“, sagt Projektkoordinator Thomas Bein. Teil dieses einzigartigen interdisziplinären Projekts war die organische Synthese auf allerhöchstem Niveau unter Einbeziehung der modernen Nanowissenschaften und umfassender physikalischer Charakterisierung. „Wenn neuartige Funktionalitäten das Ziel sind, ist es von grundlegender Bedeutung, COF-Architekturen im Nano- und Mikromaßstab realisieren zu können“, erläutert Bein.

Hoher Grad an Ordnung

Die Projektpartner entwickelten kovalente organische Gerüste, die halbleitende Phasen bilden können, einschließlich interpenetrierender Phasen mit Elektronendonator- und Elektronenakzeptoreigenschaften. „Die neuartigen Gerüste können im Endeffekt als periodische Misch-Heteroübergänge dienen, die aus im gesamten Bauelement durchmischten Donator- und Akzeptormaterialien bestehen, die Licht ernten, Exzitonen erzeugen und diese in Ladungen trennen können, die an Elektroden gesammelt oder in chemische Bindungen umgewandelt werden“, merkt Bein an. Überdies vermittelt der hohe Grad an Ordnung in derartigen Systemen auch ein tiefes Verständnis der Ladungsträgerdynamik, was es den Forschenden ermöglicht, Solarzellen mit höherem Wirkungsgrad und andere optoelektronische Bauelemente herzustellen. Das Team entwickelte in Zusammenarbeit mit Fachleuten für organische Chemie kovalente organische Gerüste mit verschiedenen heteroaromatischen Elektronendonator- und -akzeptorgruppen. Auf diese Weise konnten streng geordnete, interpenetrierende Netzwerke zur lichtinduzierten Ladungstrennung gebildet werden. Zur Verwirklichung ihrer ehrgeizigen Ziele synthetisierte die ECOF-Forschergruppe zunächst multifunktionale molekulare Bausteine, um hochkristalline kovalente organische Gerüste zu erschaffen. Sie entwickelte außerdem Strategien für das Dünnschichtwachstum, einschließlich orientierter Schichten auf leitfähigen Substraten, einem Bauelemententwurf und detaillierter Charakterisierung des optoelektronischen und dynamischen Verhaltens der neuen Systeme.

Und siehe da: Mikrostrukturen

Eine detaillierte mechanistische Untersuchung ergab die zeitabhängige Umwandlung von anfänglich flächigen Agglomeraten zu röhrenförmigen Mikrostrukturen. Bein dazu: „Überraschenderweise zeigte das erzielte kovalente organische Gerüst eine spontane Umgruppierung zu mikrotubulären Einheiten mit äußeren und inneren Röhrendurchmessern von etwa 300 bzw. 90 nm.“ Um die Leuchteigenschaften der kovalenten organischen Gerüste weiter zu verändern, ist es auch möglich, an die Wände funktionalisierter COF-Systeme fluoreszierende Einheiten zu transplantieren. „Wir haben zum Beispiel ein neuartiges kovalentes organisches Gerüst auf Basis von Terphenyldiboronsäure entwickelt, das offene Poren von ungefähr 4,1 nm Größe aufweist“, ergänzt Bein. ECOF wird neue Möglichkeiten zur Generierung präziser Modelle und Vorhersagen über den Zusammenhang zwischen der räumlichen und elektronischen Struktur organischer Halbleiter und deren optoelektronischem Verhalten eröffnen. „Wir gehen davon aus, dass diese Erkenntnisse fundamental wichtig für die zukünftige Gestaltung effizienter Bauelemente auf Basis organischer Halbleiter, etwa für organische Solarzellen und organische Leuchtdioden, sind“, schließt Bein seine Ausführungen.

Schlüsselbegriffe

ECOF, kovalentes organisches Gerüst, Covalent Organic Framework (COF), Elektron, Donator, Akzeptor, kristallin, Solarzelle, optoelektronisch, Gruppen, Einheiten, Halbleiter, Heteroübergang, Polymer, Terphenyldiboronsäure

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