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Artificial Catalysts for Endergonic Reduction by Electron Bifurcation

Projektbeschreibung

Durch Elektronenbifurkation hin zu energieeffizienten chemischen Reaktionen

Die endergone Katalyse bezieht sich auf chemische Reaktionen, die zum Ablaufen eine Energiezufuhr erfordern, und ist an der Umwandlung von energiearmen Substanzen in energiereiche Produkte beteiligt. Auch wenn die endergone Katalyse zur Erzeugung komplexer Materialien aus einfachen Materialien von Nutzen ist, stellt sie eine echte Herausforderung dar. Die Natur treibt energieaufwendige (endergone) Reaktionen an, indem sie mit energiefreisetzenden (exergonen) Reaktionen gekoppelt werden. Die Arbeit des ERC-finanzierten Projekts BifurCAT zielt darauf ab, künstliche Katalysatoren zu schaffen, die diesen Prozess nachahmen. Dadurch wird es möglich, gängige, umweltfreundliche Verbindungen wie Ameisensäure zur Realisierung schwieriger Reaktionen zu verwenden, wobei wertvolle Pharmazeutika und Agrochemikalien entstehen. Insgesamt wird die Untersuchung eine energieeffiziente Strategie für die chemische Synthese vorstellen.

Ziel

Endergonic catalysis converts low-energy substrates into high-energy products. Such reactions are highly desirable in academia and industry as they allow the transformation of abundant starting materials into complex products. However, endergonic reactions are impossible by classical catalysis, since the reverse reaction to the starting materials always dominates. Nature found an amazing way to drive endergonic reduction reactions catalytically by coupling an energetically uphill reduction to a separate, energetically downhill reduction. This strategy is called electron bifurcation and has been discovered with quinone- and flavin-dependent enzymes. No artificial catalysts capable of electron bifurcation have been realised to date. In BifurCAT, I propose the design, realisation, and application of molecular electron bifurcation catalysts. The key to achieving this goal is the precise localisation of two designed, organic redox sites in close proximity. This mimics the enzymatic strategy of splitting two electrons of a medium-potential reductant into a strongly reducing electron at the expense of a second, weakly reducing electron at separate redox sites. Electron bifurcation allows using environmentally benign, abundant, organic reductants such as formic acid or ascorbic acid to drive energetically uphill one-electron reductions at the strongly reducing redox site. Currently, these reactions require super-stoichiometric, rare-earth metal reductants or constant irradiation. I propose to demonstrate the utility of this new approach by applications in reductive incorporation of carbon dioxide into organic substrates and challenging dearomatisation reactions, which both lead to highly sought-after compounds for the preparation of pharmaceuticals, agrochemicals, and precursors to organic materials. BifurCAT has the aim to change our view on energetically “impossible” reactions and to provide a resource- and energy-conserving, alternative strategy inspired by nature.

Wissenschaftliches Gebiet (EuroSciVoc)

Schlüsselbegriffe

Programm/Programme

Thema/Themen

Finanzierungsplan

HORIZON-ERC - HORIZON ERC Grants

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Aufforderung zur Vorschlagseinreichung

(öffnet in neuem Fenster) ERC-2023-STG

Alle im Rahmen dieser Aufforderung zur Einreichung von Vorschlägen finanzierten Projekte anzeigen

Gastgebende Einrichtung

JOHANNES GUTENBERG-UNIVERSITAT MAINZ
Netto-EU-Beitrag
€ 1 292 564,30
Adresse
SAARSTRASSE 21
55122 Mainz
Deutschland
Region
Rheinland-Pfalz Rheinhessen-Pfalz Mainz, Kreisfreie Stadt
Aktivitätstyp
Higher or Secondary Education Establishments
Links
Gesamtkosten
€ 1 292 564,30

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