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Photoinduced ultrafast carriers and thermal effects within metasurfaces for light-driven catalysis

Projektbeschreibung

Thermische Wege mit ultrakurzen Pulsen für ultraschnelle Photokatalysatoren

Chemische Reaktionen beinhalten die Bildung und das Aufbrechen von Bindungen in Molekülen, wobei die Reaktionsgeschwindigkeit durch den Reaktionsweg bestimmt wird. Der Einsatz photoangeregter plasmonischer Nanostrukturen kann die Reaktionseffizienz erhöhen, wobei eine lokale Umgebung geschaffen wird, die Reaktionen bei niedrigeren Temperaturen und Energiebarrieren erleichtert. Die meisten plasmonischen Photokatalysatoren arbeiten jedoch kontinuierlich, was die Reaktionsgeschwindigkeiten und den Photonenverbrauch begrenzt. Mit Unterstützung der Marie-Skłodowska-Curie-Maßnahmen wird das Team des Projekts PATHWAYS thermische und nicht-thermische Wege unter Einsatz ultrakurzer Pulse erkunden, um neue theoretische Ansätze für den Antrieb von Reaktionen zu entwickeln. Im Zuge des Projekts wird gepulstes Licht eingesetzt, um eine lokale Erwärmung zu bewirken und die Photogeneration heißer Ladungsträger zu verbessern, wodurch Reaktionen mit gesteigerter Energieeffizienz gefördert werden. Zudem werden Meta-Oberflächen entworfen, die als ultraschnelle Photokatalysatoren fungieren.

Ziel

Chemical transformations involve formation and breaking of bonds in molecules, and their rate is determined by the reaction pathway for converting reactants to products. The use of photoexcited plasmonic nanostructures to alter such pathways, hence improving the reaction economics, has recently emerged as a transformative solution to the extreme energy demands of traditional catalysis. Strong photothermal nanoheating and high-energy charge carriers can be optically induced in metal nanoparticles, creating a local environment where reactions occur at temperatures far below those of common catalysts and lowered energy barriers. Most plasmonic photocatalysts operate however in the steady state, which intrinsically restricts rates and photon usage, as the inherent dynamics of chemical bonds, catalyst surface, and light-matter interactions remain untapped.

This project aims at introducing new theoretical approaches breaking the steady-state paradigm to drive reactions along thermal and nonthermal pathways with ultrashort pulses. A comprehensive numerical model will be developed to rationalise the dynamics at play and design metasurfaces (ordered nanostructure arrays) working as photocatalysts in the ultrafast regime.

Pulsed (femto- to nanosecond) light will be used to induce transient localised heating and to enhance the photogeneration of hot carriers on timescales relevant to the chemical kinetics. The two effects will contribute to promote reactions with increased energy efficiencies: the intrinsic thermal nonlinearities of chemical processes will be leveraged to achieve rates out of reach in steady state, the dynamics of high-energy carriers will be tailored to unlock nonthermal channels with selectivity otherwise unattainable.

The envisaged predictive time-resolved models will guide experimental efforts and provide data-comparable results to demonstrate new concepts for enhancing photocatalysis via ultrafast nanophotonics, opening routes in light-driven.

Wissenschaftliches Gebiet (EuroSciVoc)

CORDIS klassifiziert Projekte mit EuroSciVoc, einer mehrsprachigen Taxonomie der Wissenschaftsbereiche, durch einen halbautomatischen Prozess, der auf Verfahren der Verarbeitung natürlicher Sprache beruht. Siehe: https://op.europa.eu/en/web/eu-vocabularies/euroscivoc.

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