Projektbeschreibung
Ein neuer Ansatz zur Berechnung der elektronischen Struktur
Die Dichtefunktionaltheorie (DFT) nach Kohn-Sham (KS) wird häufig für Berechnungen der elektronischen Struktur in der Computerchemie und Festkörperphysik verwendet. Trotz ihrer Berechnungseffizienz ist die Vorhersagekraft der Dichtefunktionaltheorie nach Kohn-Sham bei nahezu entarteten und stark korrelierten Systemen begrenzt. Diese sind von entscheidender Bedeutung für das Verständnis von Übergangsmetallkomplexen, gestreckten chemischen Bindungen, fortschrittlichen Funktionsmaterialien und künstlichen Nanostrukturen. Die unzureichenden Näherungen der Dichtefunktionaltheorie in diesen Bereichen sind ein langjähriges Problem. In diesem Zusammenhang zielt das ERC-finanzierte Projekt corr-DFT darauf ab, einen neuen Rahmen für elektronische Strukturberechnungen in allen Korrelationsregimen zu schaffen, der auf den jüngsten formalen Entwicklungen basiert. Ziel dieses neuen Ansatzes ist es, die inhärente Verzerrung für schwache Korrelationsregime bei der Dichtefunktionaltheorie zu beseitigen. Die Ergebnisse werden anhand von Standardvergleichssystemen validiert.
Ziel
By virtue of its computational efficiency, Kohn-Sham (KS) density functional theory (DFT) is the method of choice for the electronic structure calculations in computational chemistry and solid-state physics. Despite its enormous successes, KS DFT’s predictive power and overall usefulness are still hampered by inadequate approximations for near-degenerate and strongly-correlated systems. Crucial examples are transition metal complexes (key for catalysis), stretched chemical bonds (key to predict chemical reactions), technologically advanced functional materials, and manmade nanostructures.
I aim to address these fundamental issues, by constructing a novel framework for electronic structure calculations at all correlation regimes. This new approach is based on recent formal developments from my group, which reproduce key features of strong correlation within KS DFT, without any artificial symmetry breaking. My results on the exact infinite-coupling-strength expansion of KS DFT will be used to endow that theory with many-body properties from the ground up, thereby removing its intrinsic bias for weak correlation regimes.
This requires novel combinations of ideas from three research communities: chemists and physicists that develop approximations for KS DFT, condensed matter physicists that work on strongly-correlated systems using lattice hamiltonians, and mathematicians working on mass transportation theory. The strong-correlation limit of DFT enables these links by defining a natural framework for extending lattice-based results to the real space continuum. On the other hand, this limit has a mathematical structure formally equivalent to the optimal transport problem of mathematics, enabling adaptation of methods and algorithms.
The new approximations will be implemented with the assistance of an industrial partner and validated on representative benchmark chemical and physical systems.
Wissenschaftliches Gebiet
Programm/Programme
Thema/Themen
Finanzierungsplan
ERC-COG - Consolidator GrantGastgebende Einrichtung
1081 HV Amsterdam
Niederlande