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Addressing metalloenzymes for clean energy production with advanced embedding schemes and quantum mechanical methods

Projektbeschreibung

Mechanismen des Zelluloseabbaus durch lytische Polysaccharid-Monooxygenasen entschlüsseln

Zellulose ist das weltweit am häufigsten vorkommende Biopolymer, ein struktureller Bestandteil der Zellwände von Pflanzen und Bäumen. Da wir sie nicht verdauen können, wird unser Magen-Darm-System auf eine harte Probe gestellt. Allerdings ist diese hartnäckige Stabilität der Zellulose ein Problem, wenn es darum geht, sie für die Verwendung in Biokraftstoffen abzubauen. Eine Familie kürzlich entdeckter Enzyme, die sogenannten lytischen Polysaccharid-Monooxygenasen, fördern den Zelluloseabbau. Mit Unterstützung der Marie-Skłodowska-Curie-Maßnahmen sollen im Rahmen des Projekts MetEmbed Simulationsansätze der Molekulardynamik und quantenmechanische Methoden entwickelt und angewandt werden, um diese Mechanismen aufzuklären. Damit wird die kostengünstige Verwertung günstiger und reichlich vorhandener Zellulose als Biokraftstoffalternative zu fossilen Brennstoffen unterstützt.

Ziel

The proposed project aims to develop and apply quantum mechanical (QM) methods targeted at metalloenzymes, for which the methods in use today often fail. The failures are caused by inaccuracies in either 1) the underlying protein structures, 2) the employed QM method or 3) the embedding method that describes electrostatic interactions between the protein environment and the active site (i.e. metal and its nearest ligands). The MetEmbed project addresses 1), 2) and 3) with hydrogenases and polysaccharide monooxygenases (PMOs) as target enzymes. Hydrogenases mediate the reversible conversion of dihydrogen into hydride ions and protons, while PMOs have shown great potential for biofuel production. The overall objective is to investigate the reaction and spin-state energetics for key intermediates in the two proteins' catalytic cycles. To ensure that the underlying structures are accurate, extensive molecular dynamics (MD) simulations with tailored force fields and QM/MM methods will be employed. The adequacy of the QM methods will be ensured by using accurate, multireference QM methods that are known to be well-suited for transition metal systems. Two new multireference QM methods will be applied, namely a multiconfigurational density functional theory hybrid and the density matrix renormalization group method. These methods have high potential for metalloenzymes, but have until now only found little use in this area. To address the effect of the protein electrostatics, an accurate embedding scheme that, contrary to most QM/MM methods, includes the polarization of the environment will be used. The combination of 1) accurate structures, 2) accurate QM methods and 3) polarizable embedding schemes is unprecedented for metalloenzymes. The MetEmbed project will thus predict energetics with a new level of confidence for two systems with high potential in the areas of energy efficiency and low-carbon energy production; both central parts of the HORIZON2020 program.

Koordinator

LUNDS UNIVERSITET
Netto-EU-Beitrag
€ 173 857,20
Adresse
Paradisgatan 5c
22100 Lund
Schweden

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Region
Södra Sverige Sydsverige Skåne län
Aktivitätstyp
Higher or Secondary Education Establishments
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Gesamtkosten
€ 173 857,20