Neue Studie untersucht Mechanismen der Solarzellenkonversion
Die Photovoltaiktechnologie stellt einen wichtigen Weg dar, um den globalen Energiebedarf auf nachhaltige Weise zu decken, indem das Licht der Sonne für die Stromerzeugung genutzt wird. Designer synthetischer Polymere für solche Anwendungen sehen sich einem großen Hindernis gegenüber, das der inhärenten Schwierigkeit zugrunde liegt, eine hohe Quantenausbeute bei der Energieumwandlung zu erzielen. Selbst die leistungsstärksten Systeme erreichen eine Umwandlungseffizienz von lediglich 5 %. EU-geförderte Wissenschaftler, die an dem Projekt EASE (Energy transfer in supramolecular nanostructures) arbeiten, ließen sich von der Natur inspirieren. Das Team griff auf hochmoderne Rechenmethoden und Computersysteme zurück, um die Mechanismen zu erforschen, mit denen natürliche photosynthetische Zentren eine hohe Quantenausbeute erzielen. Ein großer Teil der Arbeit war dem Studium extrem schneller Übertragungsprozesse in Kohlenstoff-Nanoröhrchensystemen (CNT) gewidmet, die mit Chromophoren funktionalisiert waren. Mit einer hocheffizienten Energieübertragung sind Porphyrin-CNT-Komplexe CNT ideal für die organische Photovoltaik und organische Leuchtdioden. Die Forscher untersuchten gründlich die elektronische Struktur des Porphyrinchromophors und der CNT-Übergänge mithilfe von Dichtefunktionaltheorie-Methoden. Dann bestimmten sie die spektralen Moleküldichten und reflektierenden elektronischen (vibronischen) Schwingungskupplungen, die eine entscheidende Rolle bei den untersuchten Transferphänomenen spielen. Zu diesem Zweck führten die Forscher ein Protokoll ein, bei dem die Optimierung der Geometrien in angeregtem Zustand der Bestimmung vibronischer Kupplungen dient. Elektronische Kopplungen zwischen Porphyrin und CNT-Fragmenten wurden aus den Übergangsdichten abgeleitet. Ein hauseigener Code wurde angewendet, um die entsprechenden spektralen Dichten aus den elektronischen Strukturdaten zu erhalten. All diese Arbeit führte zu den Parametergleichungen der vibronischen Kopplung der Hamilton-Funktion für das Porphyrin-CNT-System. Diese Funktion wurde dann in numerischen Berechnungen verwendet, die auf der Multi-Konfiguration des zeitabhängigen Hartreeverfahrens (multi-configuration time-dependent Hartree, MCTDH) beruhten. Die Forscher verglichen MCTDH mit numerischen Ergebnissen aus der teilweise linearisierten Dichtematrix-Methode. Porphyrine sind ein Sprungbrett für Nachfolgestudien in Bezug auf die konkurrierenden Energie- und Ladungstransferprozesse. Um wissenschaftliche Ergebnisse einfacher zu erzielen, hat die Finanzierung zahlreiche Gelegenheiten für Schulungen und die Präsentation von Ergebnissen auf internationalen Konferenzen und bei Outreachaktivitäten geboten. Das EASE-Projekt hat einen wichtigen Beitrag zum Bereich des Energietransfers in supramolekularen Strukturen durch seine Computermodelle und ihre Anwendung geleistet.
Schlüsselbegriffe
Solarzelle, Quantendynamik, Energieumwandlung, Quantenausbeute, Energieübertragung, vibronisch
