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Forschung entdeckt Mechanismen für die Steuerung faszinierender Phasenübergänge vom Isolator zum Metall

Die Abstimmung von Materialeigenschaften durch den Beschuss mit extrem schnellen Lichtpulsen ist letztendlich ein möglicher Gewinn von Licht-Materie-Wechselwirkungen. Ein EU-finanziertes Projekt brachte neue Erkenntnisse über die Mechanismen, die den Phasenübergängen eines Quantenmaterials bei Anregung durch Licht zugrunde liegen.

Grundlagenforschung

Seit der Entdeckung der Quantennatur von Licht und Materie wurden in der Forschung große Anstrengungen unternommen, um komplexe dynamische Phänomene zu untersuchen, die sich aus ihren Wechselwirkungen ergeben. Das rationale Verständnis der Licht-Materie-Wechselwirkungen hat die Entwicklung einer breiten Palette von Technologien ermöglicht, darunter LED und Lichtsammelvorrichtungen. Es ermöglichte auch die Synthetisierung von Materialien, die mit neuen Eigenschaften ausgestattet sind – beispielsweise um Elektrizität zu leiten. Das im Rahmen der Marie-Skłodowska-Curie-Maßnahmen geförderte Projekt StrongLights konzentrierte sich auf ein besseres Verständnis der Auswirkungen, die sich durch den Beschuss eines Quantenmaterials mit ultrakurzen Laserpulsen im nahen Infrarot- und Ultraviolettbereich ergeben. Elektronen in Quantenmaterialien interagieren stark mit Schwingungen im Kristallgitter und verursachen photoinduzierte Phasenübergänge. „Unser Hauptziel bestand darin, die mikroskopischen Schlüsselfaktoren für photoinduzierte Phasenübergänge zu untersuchen und diese durch ultrastarke Lichtpulse zu steuern“, erklärt Angel Rubio, Koordinator von StrongLights.

Modellierung der elektronischen Struktur eines lichtempfindlichen Materials

Forschende führten Berechnungen von Grundprinzipien für periodische molekulare Systeme durch. Die Analyse elektronischer und struktureller Veränderungen in bestimmten Materialien auf der Nanoskala erreichte beinahe die Verarbeitungsgeschwindigkeit der Supercomputer. Besonderes Augenmerk wurde auf den Molekülkristall (MeBr-DCNQI)2Cu gelegt, der bei Anregung durch Licht seine Phase ändert. Dieses niedrigdimensionale System zeigt bei tiefen Temperaturen eine Peierls-artige Verzerrung und wechselt von einer isolierenden in eine metallische Phase. Diese Beobachtung diente als Maßstab für den Vergleich der elektronischen Bandstruktur des Kristalls bei hohen und niedrigen Temperaturen. Der Kristall wies außerdem eine Elementarzelle auf, die dreimal so groß war wie eine Elementarzelle bei hohen Temperaturen.

Schlüsselfaktoren, die photoinduzierte Phasenübergänge auslösen

Das Team zeigte, dass coulombsche Abstoßungskräfte eine wichtige Rolle bei der korrekten Charakterisierung der strukturellen und magnetischen Eigenschaften des Kristalls im Phasenübergang bei tiefen Temperaturen spielen. „Wir haben gezeigt, dass ein überraschend hoher Hubbard-U-Wert für die konjugierten molekularen Systeme (oder pi-Systeme) notwendig ist, um die experimentell beobachtete Ladungstrennungsphase bei niedrigen Temperaturen nachzubilden“, merkt Rubio an. Der Wert der coulombschen Wechselwirkung U vor Ort wurde sowohl mit standardmäßigen Methoden des Prinzips „Versuch und Irrtum“ als auch mit kürzlich vorgeschlagenen Berechnungen von Grundprinzipien bestimmt. Die Ergebnisse brachten auch zum Vorschein, dass ein nicht standardmäßiger U-Wert für die konjugierten Systeme der organischen Moleküle des Kristalls zur Lokalisierung der einzelnen Paare notwendig ist. „Obwohl wir die spezifischen Elektron-Phonon-Kopplungen nicht berechnet haben, konnten wir die geometrischen Veränderungen identifizieren, die an den photoinduzierten Phasenübergängen des Kristalls beteiligt sind. Dieser Schritt spielt eine entscheidende Rolle für die Deutung der Schwingungsmodi, welche den Phasenübergang bei Erwärmung oder Kühlung des Systems einleiten“, fügt Rubio hinzu.

Bestimmung der elektronischen Eigenschaften in angeregten Zuständen

Die Forschenden erweiterten ihre Methoden im Bereich der lokalen Dichtenäherung, um die elektronischen Anregungseigenschaften des Kristalls zu bestimmen. Dazu zählen die Übergangsdipolmomente und Übergangsdichten. Das Team bewies, dass sein neues System entscheidend für die Bestimmung der Exzitonenkopplungen und damit der Dynamik des Anregungsenergietransfers ist, welche die Phasenübergänge vom Isolator zum Metall lenkt. Die neu entwickelte Methode wurde mit dem Octopus-Code implementiert. Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler arbeiten an Techniken des maschinellen Lernens wie der Kernel-Ridge-Regression und tiefen neuronalen Netzen, um die molekularen Anregungsspektren auf effiziente und vorhersagbare Weise zu bestimmen. „Ultrastarke Lichtpulse sind leistungsstarke Werkzeuge, um stark korrelierte Materialien zu verändern. Wir haben einen Schritt nach vorne getan, denn wir steuern nicht nur die elektronischen Eigenschaften des Grundzustands, sondern auch die elektronische Dynamik des angeregten Zustands lichtempfindlicher Kristalle. Indem wir verschiedene Lichtpulse miteinander kombinieren, erzeugen wir neue metastabile Zustände, die faszinierende Eigenschaften mit weitreichenden Auswirkungen auf die Materialwissenschaft aufweisen“, schließt Rubio.

Schlüsselbegriffe

StrongLights, photoinduzierte Phasenübergänge, Metall, elektronische Eigenschaften, Isolator, ultrastarke Lichtpulse, angeregter Zustand, maschinelles Lernen

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