Projektbeschreibung
Nachhaltige chemische Synthese durch lichtgesteuerte katalytische Reduktionsreaktionen
Die Entwicklung alternativer synthetischer Methoden zur Herstellung wertvoller Chemikalien ist für eine nachhaltige Zukunft von entscheidender Bedeutung. Das ERC-finanzierte Projekt GREENLIGHT_REDCAT wird sichtbares Licht und Wasser zur Synthese wertvoller Chemikalien nutzen. Durch die Kombination von Photoredox-Katalysatoren und Übergangsmetallkomplex-Katalysatoren zielt GREENLIGHT_REDCAT darauf ab, nachhaltige selektive katalytische Reduktionsprozesse für organische Substrate zu schaffen. Die Projektaktivitäten zielen auf die Entwicklung lichtgetriebener regioselektiver und enantioselektiver katalytischer Reduktionsreaktionen unter Verwendung von Kobaltkoordinationskomplexen ab. Dabei soll die Dynamik kobaltkatalysierter Reduktionen verstanden und die Leistung dieser Reaktionen durch selbstorganisierende Katalysator-Photosensibilisator-Materialien verbessert werden. Kobaltkatalysatoren auf der Basis von Aminopyridin-Liganden haben sich bereits als vielversprechend erwiesen, wenn es darum geht, Ketone und Aldehyde mit Wasser zu Alkoholen zu reduzieren.
Ziel
The development of alternative greener synthetic methods to transform renewable feedstocks into elaborated chemical structures mediated by solar light is a prerequisite for a future sustainable society. In this regard, this project entails the use of visible light as driving force and water as a source of hydrides for the synthesis of high-value chemicals.
The project merges photoredox catalysis with 1st row transition coordination complexes catalysis to open a new avenue for greener selective catalytic reduction processes for organic substrates. The ground-breaking nature of the project is:
A) Develop light-driven region- and/or enantioselective catalytic reductions using well-defined cobalt coordination complexes with aminopyridine ligands, initially developed for water reduction. Sterics, electronics and supramolecular interactions (apolar cavities and chiral pockets) will be studied to proper control of the selectivity in the reduction of i) C=E and C=C bonds and ii) in the C-C inter- and intramolecular reductive homo- or heterocouplings.
B) Fundamental understanding of the light-driven cobalt catalysed reductions characterizing intermediates that are involved in the reactivity, kinetics and labelling studies as well as performing computational modelling of reaction mechanisms. The basic understanding of operative mechanisms will expedite a new methodology for electrophile-electrophile umpolung couplings.
C) Enhance catalytic performance of the light-driven cobalt catalysed reductions by self-assembling of catalyst-photosensitizer into carbon based pi-conjugated materials through noncovalent supramolecular interactions. Likewise, it will allow electrode immobilization for electrocatalysed reductions using water as a source of protons and electrons.
As a proof of concept, cobalt catalysts based on aminopyridine ligands have been shown highly active in the light-driven reduction of ketones and aldehydes to alcohols, using water as the source of hydrogen atom.
Wissenschaftliches Gebiet
- natural scienceschemical sciencesorganic chemistryaldehydes
- natural scienceschemical sciencesorganic chemistryketones
- natural scienceschemical sciencescatalysiselectrocatalysis
- natural scienceschemical sciencesinorganic chemistrytransition metals
- natural scienceschemical sciencesorganic chemistryalcohols
Programm/Programme
Thema/Themen
Finanzierungsplan
ERC-COG - Consolidator GrantGastgebende Einrichtung
43007 Tarragona
Spanien