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Contenuto archiviato il 2024-05-28

Catalytic Foldamers: Engineering a Second Coordination<br/>Sphere Around a Hydrogenase Mimic

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Relazioni enzimatiche host-guest positive

Gli scienziati hanno sviluppato nuovi host supramolecolari per piccoli guest molecolari che imitano enzimi rilevanti dal punto di vista industriale. La struttura host sembra alterare le proprietà del guest in modo adattabile promettendo uno straordinario controllo dell'attività catalitica.

La catalisi, il processo mediante il quale la velocità, e di conseguenza la formazione nel tempo di una reazione chimica, viene aumentata da "matchmaker" chimici (catalizzatori), riveste un'importanza fondamentale per l'industria. Gli enzimi sono catalizzatori biologici, mentre le idrogenasi sono una classe importante di questi composti. Le idrogenasi sono metalloenzimi, proteine enzimatiche con ioni metallici strettamente legati essenziali per le loro funzioni. La proteina che circonda il sito (attivo) metallico può influire sulla funzione catalitica in modo diretto e indiretto. Gli effetti diretti sono dovuti al legame covalente con il metallo stesso che forma la prima sfera di coordinazione. Gli effetti indiretti sono dovuti a legami non covalenti (come l'idrogeno) con le molecole (leganti) intorno al metallo che formano la seconda sfera di coordinazione. I supporti supramolecolari possono riprodurre numerosi effetti della seconda sfera di coordinazione. Gli scienziati hanno sviluppato supporti supramolecolari per modelli molecolari di [FeFe]-idrogenasi con il progetto CATAMERS ("Catalytic foldamers: Engineering a second coordination sphere around a hydrogenase mimic"), finanziato dall'UE. Foldameri, catene molecolari od oligomeri con strutture altamente stabili e prevedibili, sono stati utilizzati come host per false [FeFe]-idrogenasi contenenti un complesso di diferro al fine di ottenere una seconda sfera di coordinazione ben definita e adattabile. Per sintetizzare le due nuove unità di monomeri dalle quali sono stati prodotti i foldameri (uno per fissare il complesso di diferro e uno per ospitare il catalizzatore) si è resa necessaria un'intensa attività di sviluppo. Oltre a portare alla realizzazione degli oligomeri, questo lavoro ha consentito anche l'introduzione di un'ampia varietà di gruppi funzionali aprendo così la strada a una maggiore diversificazione di foldameri per il futuro. È interessante notare l'assenza di legame idrogeno tra il complesso di diferro e la struttura foldamerica. Il complesso era libero di girare a una velocità tale da equilibrare ciascun sito del ferro senza distorsioni significative a livello di simmetria del complesso. Nonostante ciò che sembra essere un minimo controllo della struttura foldamerica, il design influisce sulle proprietà elettrochimiche del complesso di diferro in quanto la seconda sfera di coordinazione è costruita intorno a quest'ultimo. Tale attività promette un grande potenziale per l'ottimizzazione della reattività dei complessi metallici. Le deidrogenasi vengono utilizzate in importanti reazioni industriali correlate alle applicazioni energetiche come la produzione di idrogeno e l'ossidazione del metano e il progetto CATAMERS ha aperto la strada allo sviluppo di riproduzioni sintetiche con una maggiore efficacia a un costo inferiore.

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