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Enzyme-Mediated Dynamic Combinatorial Chemistry

Projektbeschreibung

Schablonen zur Steuerung der enzymatischen Synthese einsetzen

In der Natur bestimmen biomolekulare Schablonen (Template) die Ergebnisse enzymatischer Reaktionen bei einigen der grundlegendsten biologischen Prozesse, wie DNS-Replikation, -Transkription und -Translation. Im Rahmen des EU-finanzierten Projekts ENZYME-DCC wird die Möglichkeit untersucht, synthetische (künstliche) Schablonen zu verwenden, um enzymatische Reaktionen zu steuern und zu anderen als den in der Natur gebildeten Produkten zu gelangen. Die Forschenden werden einen konzeptionell neuen Ansatz für die Nutzung von Enzymen für die chemische Synthese erforschen, bei dem Werkzeuge und Konzepte aus der synthetischen Chemie mit der Enzymologie kombiniert werden. Bei dieser neuen Methodik katalysieren Enzyme reversible Reaktionen und erzeugen komplexe dynamische Mischungen von sich gegenseitig umwandelnden Produkten. Anschließend werden künstliche Templatmoleküle hinzugefügt, um die gewünschten Produkte aus den Mischungen zu erkennen und auszuwählen.

Ziel

Biomolecular templates define the outcomes of enzymatic reactions in some of the most fundamental of biological processes, such as DNA replication, transcription and translation. In synthetic chemistry, molecular templates have enabled the synthesis of highly complex molecular architectures and interlocked structures. The possibility to use synthetic templates to direct enzymatic reactions and obtain alternative products to those generated in Nature will be investigated in this project. The overall objective of this research programme is to explore a conceptually new approach to the use of enzymes for chemical synthesis and thus establish a new synthetic methodology - Template-Directed Enzyme-Mediated Dynamic Combinatorial Chemistry. We will exploit the inherent reversibility of enzymatic reactions to generate dynamic chemical networks, which can be manipulated via supramolecular interactions with artificial template molecules to promote the preferential synthesis of specific products. To implement this novel concept, we will develop an unprecedented, templated, enzymatic approach to oligosaccharide synthesis. We will explore dynamic systems of interconverting glycans with the goal of accessing unusual or challenging oligosaccharide products. The specific aims are: 1. To achieve templated enzymatic selective synthesis of large-ring cyclodextrins (cyclodextrins (CDs) with more than 8 glucose units). 2. To explore cyclodextrin glucanotransferase-mediated dynamic mixtures of modified CDs, and, using thiol-functionalised CDs, develop a doubly dynamic system that combines reversible transglycosylation with disulfide exchange. 3. To generate phosphorylase-mediated dynamic mixtures of linear α-1,4-glycans and employ templates to achieve length- and sequence-selective synthesis. 4. To establish a fuelled far-from-equilibrium system for continuous large-ring CD synthesis using templates together with a series of interconnected dynamic enzymatic transformations.

Programm/Programme

Gastgebende Einrichtung

DANMARKS TEKNISKE UNIVERSITET
Netto-EU-Beitrag
€ 1 499 993,00
Adresse
ANKER ENGELUNDS VEJ 101
2800 Kongens Lyngby
Dänemark

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Region
Danmark Hovedstaden Københavns omegn
Aktivitätstyp
Higher or Secondary Education Establishments
Links
Gesamtkosten
€ 1 499 997,00

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