Ein Systemansatz zur Entdeckung von Katalysatoren
Die Entdeckung neuer Katalysatoren ist eine komplexe multidimensionale Herausforderung, die oft umfangreiche Experimente erfordert, bevor ein leitendes Ergebnis erzielt wird. Dieser Prozess kann durch die Verwendung von kreativen Screening-Ansätzen und Hochdurchsatz-Experimenten erleichtert werden, die dazu beitragen, die Identifizierung der Leitstruktur zu beschleunigen. Das CAR-CHASE-Projekt hat EU-finanzierten Wissenschaftlern geholfen, komplexe Mischungen von in situ generierten Katalysatoren durch eine Kombination von Katalyse, dynamischer kovalenter Chemie, asymmetrischer organischer Synthese und umweltfreundlicher Chemie zu stärken. Komplexe chemische Systeme, die sich selbst organisieren, wurden entwickelt, um direkte asymmetrische Reaktionen von Allyl- und Benzylalkoholen zu ermöglichen und Wasser als einziges Nebenprodukt zu produzieren. Die Forscher begannen mit der Entwicklung einer kombinatorischen Entdeckungsstrategie, die auf dem Screening komplexer Mischungen von Präkatalysatoren und Liganden mit anderen Reaktionsparametern basiert und es ermöglichte, leitende Bedingungen schnell zu identifizieren. Durch die wiederholte Separation der resultierenden Treffer in ihre Bestandteile konnten die Wissenschaftler diejenigen identifizieren, die zu einem in situ generierte leitenden Katalysator führen. Der Beweis dieses Prinzips wurde durch die Entdeckung neuer katalytischer Bedingungen für durch Bor und Nickel katalysierte Reaktionen demonstriert. Automatische Analysen der aus diesem Prozess erhaltenen erfolgreichen Treffer wurden dann verwendet, um Transformationen der zweiten Generation zu entwickeln. Die Wissenschaftler entwickelten besonders erfolgreich Katalysatoren für die direkte Verwendung von Alkoholen in dehydrierenden Kohlenstoff-Kohlenstoff-Bindungsreaktionen mit Wasser als einzigem Produkt. Diese Reihe von Reaktionen war von besonderem Interesse, weil sie eine Rolle bei der nachhaltigen chemischen Synthese spielt. Die CAR-CHASE-Ergebnisse zeigten, dass ein Systemansatz zur Katalyse für die organische Synthese ein effektiver Weg sein kann, um neue Reaktivität schnell zu entdecken. Er kann auch neue mechanistisch interessante kooperative Effekte aufdecken und dazu beitragen, Katalysatoren aufzudecken, die für die Verwendung in Eintopf-Sequenzen katalytischer Transformationen kompatibel sind. Dieser Ansatz, bei dem mehrere katalytische Reaktionen in einem einzigen Kolben durchgeführt werden, ist als Mehrfachkatalyse bekannt.
Schlüsselbegriffe
Katalysatoren, CAR-CHASE, asymmetrische Reaktionen, allylische, benzylische Alkohole
