Systemowe podejście do odkrywania nowych katalizatorów
Znajdowanie nowych katalizatorów to złożony, wielowymiarowy proces, w którym uzyskanie ostatecznego wyniku często wymaga setek eksperymentów. Proces ten można ułatwić, stosując pomysłowe systemy klasyfikacji i przeprowadzając wysokowydajne doświadczenia pozwalające przyspieszyć identyfikację związków wiodących. Dzięki udziałowi w finansowanym przez UE projekcie CAR-CHASE unijnym naukowcom udało się okiełznać złożone mieszaniny wytwarzanych in situ katalizatorów poprzez połączenie katalizy, dynamicznej chemii kowalencyjnej, asymetrycznej syntezy organicznej i zielonej chemii. W toku pracy stworzono złożone układy chemiczne ze zdolnością do samoorganizacji, umożliwiające przeprowadzanie bezpośrednich reakcji asymetrycznych z udziałem alkoholi allilowych i benzylowych, w których produktem ubocznym jest wyłącznie woda. Badacze zaczęli od opracowania kombinowanej strategii bazującej na ocenie przesiewowej złożonych mieszanin pre-katalizatorów i ligandów pod kątem wybranych parametrów reakcji, co przyspieszyło identyfikację najważniejszych warunków. Wielokrotnie rozkładając uzyskane wyniki na czynniki pierwsze, naukowcy byli w stanie wybrać te warunki, które przyczyniają się do powstania głównych katalizatorów wytwarzanych in situ. Naukowcy dowiedli słuszności tej koncepcji, odkrywając nowe warunki katalizy dla reakcji katalizowanych borem i niklem. Następnie wykorzystali pozytywne wyniki powyższego procesu, po poddaniu ich uprzedniej automatycznej analizie, do opracowania drugiej generacji transformacji. Prace nad nowymi katalizatorami umożliwiającymi bezpośrednie stosowanie alkoholi w dehydratacyjnych reakcjach tworzenia wiązań węgiel-węgiel, z wodą jako produktem ubocznym, tylko częściowo zakończyły się sukcesem. Badacze skoncentrowali się na tych właśnie reakcjach ze względu na ich rolę w zrównoważonej syntezie chemicznej. Wyniki projektu CAR-CHASE dowodzą, że systemowe podejście do opracowywania katalizatorów dla reakcji syntezy organicznej może być skutecznym sposobem odkrywania nowych parametrów reaktywności. Uzyskane rezultaty ujawniły również istnienie nowych, interesujących z mechanistycznego punktu widzenia zjawisk kooperatywnych oraz pomogły odkryć wzajemnie zgodne katalizatory, które można wykorzystać w sekwencjach transformacji katalitycznych bez izolacji produktów pośrednich („one-pot”). Takie podejście, w którym wielokrotne reakcje katalityczne są wykonywane w jednej kolbie, są nazywane „multikatalizą”.
