Opis projektu
Zamknięcie obiegu węgla dzięki racjonalnemu projektowaniu konwertorów CO2 na paliwo
Ponieważ spalanie metanu i innych paliw węglowodorowych powoduje emisję CO2, przechwytywanie produktów spalania i przekształcanie ich na paliwa pozwoli zamknąć ten cykl i tym samym zbliży nas do osiągnięcia założonej neutralności pod względem emisji CO2. Recykling CO2 i H2O do metanu zwykle wymaga bardzo wysokich temperatur i odpowiednich warunków prowadzenia reakcji. Ostatnio coraz większą uwagę przykuwają zasilane energią rozwiązania umożliwiające konwersję CO2 w wykorzystujące cienkowarstwowe urządzenia półprzewodnikowe. Fotokatalizatory molekularne mają znaczną przewagę nad nieorganicznymi, ale mechanizmy przenoszenia ładunku w tych rozwiązaniach nadal pozostają słabo poznane. W ramach finansowanego przez UE projektu SolTIME powstanie innowacyjny system fotokatalityczny, który pomoże także wyjaśnić mechanizmy zachodzących w takich układach reakcji i doprowadzi do zmiany podejścia w ich projektowaniu na bardziej racjonalne i rozszerzenia horyzontów w tej dziedzinie.
Cel
Solar fuels can be synthesized by integrating electrocatalysts with semiconductors, using sunlight to drive endergonic chemical reactions. Employing molecular electrocatalysts allows the tunability, selectivity, and three-dimensional architectures associated with molecular components to be combined with the solar energy capture and conversion properties of solid-state semiconducting materials. However, there is a lack of understanding of how photo-generated carriers are transported through these systems, disfavouring the rational design of efficient photoelectrocatalytic constructs. This proposal aims to interface copper porphyrins with built-in hydroxyl groups, known catalysts for CO2 reduction, to carbon nitride for photo-promoted generation of highly reduced products from CO2, including methane and ethanol. Catalytic activity and selectivity will be studied by using multi-dimensional approaches for porphyrin immobilization, drawing inspiration from the extended coordination spheres crucial in biological tuning of enzymatic activity. This will be achieved through synthesis of three distinct reaction environments at carbon nitride consisting of: a porphyrin monolayer, a polymer film coordinating the porphyrin, and a 2-D highly ordered covalent-organic framework (COF) composed of the porphyrin. It is expected that these specialised environments will give rise to distinct kinetic responses and product distribution. Existing electrochemical models will be extended to this photoelectrochemical data to investigate the interplay of light flux, substrate and electron diffusion, and catalytic rates, leading to the extrapolation of fundamental principles governing interfacial photo-induced charge transfer at catalytic thin films. Through this project, leadership training, language acquisition, and communication skills will be emphasized, furthering the experienced researcher’s career goals and preparing her for an independent career in solar fuels.
Dziedzina nauki
Słowa kluczowe
Program(-y)
Temat(-y)
System finansowania
MSCA-IF - Marie Skłodowska-Curie Individual Fellowships (IF)Koordynator
43007 Tarragona
Hiszpania