Opis projektu
Doskonalenie reakcji łańcuchowo-kroczących
Wiele reakcji chemicznych wykorzystuje katalityczną metodę łańcuchowo-kroczącą, polegającą na tym, że katalizator przenosi atom lub grupę atomów w ruchu kroczącym wzdłuż łańcucha cząsteczek, modyfikując w ten sposób stopniowo łańcuch. Podejście to umożliwia wytwarzanie złożonych cząsteczek z precyzyjnie kontrolowaną strukturą i funkcją, co może znaleźć zastosowanie w produkcji polimerów. Projekt CARBO-CHAIN, finansowany ze środków działań „Maria Skłodowska-Curie”, będzie poświęcony katalizie niklowej, popularnej metodzie przeprowadzania takich reakcji. Naukowcy chcą wyizolować i zbadać różne półprodukty niklowe, aby lepiej zrozumieć mechanizm reakcji oraz poprawić wydajność i selektywność tych katalitycznych reakcji łańcuchowo-kroczących.
Cel
While originally designed to control the topology of polymers, catalytic chain-walking reactions have recently offered new vistas for forging carbon-carbon bonds at previously unfunctionalized C(sp3)–H sites by formally translocating the metal catalyst throughout the alkyl side-chain of a substrate. In particular, nickel catalysis has positioned at the forefront of this emerging field due to its modular reactivity through one- or two-electron pathways. Nevertheless, the chain-walking process is poorly understood in mechanistic terms, being the nature of the active intermediates still subject of considerable speculation, and with Ni(I) or Ni(II) species arbitrarily proposed with no supporting experimental evidence.
This project will tackle the challenge of isolating and characterizing discrete Ni(I) and Ni(II) intermediates to test their reactivity in chain-walking scenarios. Control at Ni disproportionation-comproportionation events, and the use of alkyl carbon fragments with appendant carbonyl chelating-motifs will materialize this goal by intramolecularly stabilizing the nickel complexes. The knowledge acquired will be utilized for a regiodivergent chelation-controlled carboxylation of Weinreb amides with CO2, delivering 1,4-dicarbonyl motifs with two orthogonal molecular handles. Lastly, the asymmetric variant of this transformation will strengthen future applications of this novel reactivity in de novo drug synthesis, late-stage functionalization approaches, and radiolabelling assays.
Dziedzina nauki
Program(-y)
- HORIZON.1.2 - Marie Skłodowska-Curie Actions (MSCA) Main Programme
Zaproszenie do składania wniosków
Zobacz inne projekty w ramach tego zaproszeniaSystem finansowania
MSCA-PF - MSCA-PFKoordynator
43007 Tarragona
Hiszpania